2001年，徐天佑與拍檔黃又南組成男子組合「Shine」勇闖樂壇，代表作包括《曼谷瑪利亞》、《18相送》與《燕尾蝶》等。期間，天佑亦曾參演多套電影。事業得意的他，出道以來甚少緋聞，緋聞女友更是寥寥可數。2002年，天佑與當時Cookies成員楊愛瑾（Miki）傳拍拖，兩人不時被拍得孖公仔出巡，緋聞雖然傳足多年，但兩人一直堅稱只是好友。其後，天佑曾因與藝人楊淇合作多時而傳出戀情。